納米光催化劑及其制備方法
【技術(shù)領(lǐng)域】
[0001]本發(fā)明涉及納米材料、光催化技術(shù)領(lǐng)域，具體是涉及一種超細g-C3N4納米光催化劑及其制備方法。
【背景技術(shù)】
[0002]自從g_C3N4被發(fā)現(xiàn)以來，這種石墨相結(jié)構(gòu)碳化材料因為制備方法簡單、原料易得、成本低廉而備受關(guān)注。已有的實驗證實，g_C3N4在有機污染物降解、光解水和光催化CO 2還原方面具有良好的效果，在可見光催化領(lǐng)域內(nèi)具有良好的應(yīng)用前景。
[0003]目前制備g_C3N4的主流方法為熱解有機物法，即通過有機物前驅(qū)體自身的縮聚過程制備g_C3N4，制備過程簡單，其前驅(qū)體有機物包括三聚氰胺(C3N6H3)、雙氰胺和尿素。采用熱解有機物法制備的g_C3N4粉體團聚現(xiàn)象比較嚴重，縮聚過程中形成大的團聚顆粒，從而嚴重影響到其比表面積和光催化活性。
[0004]為了獲得更細的g_C3N4納米結(jié)構(gòu)，研究人員進行了大量的研究工作，包括機械研磨、液相超聲剝離以及酸性條件下的質(zhì)子化。Yi Xie等采用水分散液中的超聲震蕩近20h進行g(shù)_C3N4的液相超聲剝離(Xiaodong Zhang, Xiao Xie, HuiWang, Jiajia Zhang, Bicai Pan,and Yi Xiej Enhanced Photoresponsive UltrathinGraphitic-Phase C3N4Nanosheets for B1imaging, Journal of the American ChemicalSociety, 2013，135，18-21)，獲得超細的g_C3N4納米結(jié)構(gòu)，其光催化性能明顯高于未經(jīng)超聲剝離的g_C3N4。但該法超聲時間長、產(chǎn)率低，只有很少一部分粉體能夠被剝離至超細的納米結(jié)構(gòu)。因此，高效獲得超細g_C3N4納米光催化劑仍然是目前研究的重點內(nèi)容。

【發(fā)明內(nèi)容】

[0005]針對上述問題，本發(fā)明的目的是提供一種超細g_C3N4納米光催化劑及其制備方法，旨在提高產(chǎn)物的分散性，避免團聚現(xiàn)象，從而提高產(chǎn)物的表面催化性能。
[0006]為了實現(xiàn)上述目的，本發(fā)明所采用的技術(shù)方案為:
[0007]本發(fā)明超細g_C3N4納米光催化劑，其特點在于:超細g-C 3N4納米光催化劑納米光催化劑呈現(xiàn)納米片結(jié)構(gòu)，高分散無團聚現(xiàn)象，具有單分散性。
[0008]上述超細g_C3N4納米光催化劑的制備方法，其特點在于:是通過將原料經(jīng)高溫煅燒后，再經(jīng)液相剝離獲得，具體步驟包括:
[0009](I)對原料進行高溫煅燒后，獲得g_C3N4粗粉；
[0010](2)將g_C3N4粗粉加入到濃硫酸溶液中，加熱攪拌至溶解，然后冷卻至室溫；
[0011](3)將溶有g(shù)_C3N4粗粉的濃硫酸溶液加入到稀釋溶劑中進行稀釋，使g_C3N4析出，經(jīng)清洗、干燥后即獲得超細g_C3N4納米光催化劑。
[0012]優(yōu)選的，步驟(I)中所述原料為三聚氰胺、尿素和氰胺中的至少一種。
[0013]優(yōu)選的，步驟(I)所述高溫煅燒的煅燒溫度為500?600°C，時間為I?4h。
[0014]優(yōu)選的，步驟⑵所述加熱攪拌的溫度為80?100°C。
[0015]優(yōu)選的，步驟(3)所述稀釋溶劑為&0、乙醇和乙二醇中的至少一種，濃硫酸溶液與稀釋溶劑的體積比為1:1?1:10。
[0016]本發(fā)明的有益效果在于:
[0017]本發(fā)明超細g_C3N4納米光催化劑，相比較傳統(tǒng)方法制備的g-C 3N4，具有超薄的納米片結(jié)構(gòu)，高分散無團聚現(xiàn)象，從而顯示出更高的比表面積和更高的表面催化活性。
[0018]本發(fā)明超細g_C3N4納米光催化劑的制備方法簡單高效、產(chǎn)率高。
【附圖說明】
[0019]圖1為本發(fā)明實施例1步驟⑴所獲得的g_C3N4粗粉(a)和步驟(3)所獲得的超細g_C3N4納米光催化劑(b)的SEM形貌的對比；
[0020]圖2為本發(fā)明實施例1步驟⑴所獲得的g_C3N4粗粉(a)和步驟(3)所獲得的超細g_C3N4納米光催化劑(b)的X射線衍射譜對比。
【具體實施方式】
[0021]以下結(jié)合實施例對本發(fā)明作進一步的說明，需要說明的是，僅僅是對本發(fā)明構(gòu)思所作的舉例和說明，所屬本技術(shù)領(lǐng)域的技術(shù)人員對所描述的具體實施例做各種各樣的修改或補充或采用類似的方式替代，只要不偏離發(fā)明的構(gòu)思或者超越本權(quán)利要求書所定義的范圍，均應(yīng)視為落入本發(fā)明的保護范圍。
[0022]實施例1
[0023]本實施例超細g_C3N4納米光催化劑，其制備工藝為:
[0024](I)采用三聚氰胺為原料，550°C煅燒2h，獲得g_C3N4粗粉；
[0025](2)按照50mg/mL的濃度將步驟⑴獲得的g_C3N4粗粉加入濃硫酸溶液(98% )中，90°C加熱攪拌，攪拌過程中實現(xiàn)g_C3N4粗粉的完全溶解，溶解后冷卻至室溫。
[0026](3)將步驟⑵獲得的溶有g(shù)_C3N4粗粉的濃硫酸溶液按照1:1的體積比加入乙醇中進行稀釋，實現(xiàn)g_C3N4的析出，經(jīng)清洗、干燥后獲得超細g-C 3N4納米光催化劑。
[0027]圖1分別為通過步驟⑴所獲得的g_C3N4粗粉(a)和步驟(3)所獲得的超細g_C3N4納米光催化劑(b)的SEM形貌的對比。從圖中可以看出，煅燒的粗粉團聚現(xiàn)象嚴重，團聚顆粒尺寸較大；經(jīng)過液相剝離的超細g_C3N4為高分散的納米片結(jié)構(gòu)，無明顯團聚現(xiàn)象。
[0028]圖2分別為通過步驟⑴所獲得的g_C3N4粗粉(a)和步驟(3)所獲得的超細g_C3N4納米光催化劑(b)的X射線衍射圖譜的對比，二者圖譜基本相同，均為g_C3N4的標準衍射峰，表明液相剝離過程并沒有改變g_C3N4的晶體結(jié)構(gòu)。
[0029]將分別通過步驟⑴所獲得的g_C3N4粗粉和步驟(3)所獲得的超細g-C 3N4納米光催化劑的光催化降解甲基橙溶液的性能進行對比。1mg超細g_C3N4納米光催化劑加入1mL濃度為20mg/mL的甲基橙溶液，可見光照射下2h甲基橙降解率為55%，明顯高于g_C3N4粗粉相同條件下的降解率(18% )。
[0030]實施例2
[0031 ] 本實施例的制備方法同實施例1，不同的是步驟(3)中的體積比改為1:2。
[0032]本實施例所制備出的g_C3N4納米光催化劑具有超細納米結(jié)構(gòu)，經(jīng)測試，其對20mg/mL的甲基橙2h降解率為58 %。
[0033]實施例3
[0034]本實施例的制備方法同實施例1，不同的是步驟(3)中的體積比改為1:5。
[0035]本實施例所制備出的g_C3N4納米光催化劑具有超細納米結(jié)構(gòu)，經(jīng)測試，其對20mg/mL的甲基橙2h降解率為60 %。
[0036]實施例4
[0037]本實施例的制備方法同實施例1，不同的是步驟(3)中的體積比改為1:10。
[0038]本實施例所制備出的g_C3N4納米光催化劑具有超細納米結(jié)構(gòu)，經(jīng)測試，其對20mg/mL的甲基橙2h降解率為60 %。
[0039]實施例5
[0040]本實施例的制備方法同實施例1，不同的是步驟(3)中的乙醇溶劑改為H20。
[0041]本實施例所制備出的g_C3N4納米光催化劑具有超細納米結(jié)構(gòu)，經(jīng)測試，其對20mg/mL的甲基橙2h降解率為52 %。
[0042]實施例6
[0043]本實施例的制備方法同實施例5，不同的是步驟(3)中的體積比改為1:5。
[0044]本實施例所制備出的g_C3N4納米光催化劑具有超細納米結(jié)構(gòu)，經(jīng)測試，其對20mg/mL的甲基橙2h降解率為56 %。
[0045]實施例7
[0046]本實施例的制備方法同實施例5，不同的是步驟(3)中的的體積比改為1:10。
[0047]本實施例所制備出的g_C3N4納米光催化劑具有超細納米結(jié)構(gòu)，經(jīng)測試，其對20mg/mL的甲基橙2h降解率為58 %。
[0048]實施例8
[0049]本實施例的制備方法同實施例1，不同的是步驟(3)中的體積比改為1:5。
[0050]本實施例所制備出的g_C3N4納米光催化劑具有超細納米結(jié)構(gòu)，經(jīng)測試，其對20mg/mL的甲基橙2h降解率為56 %。
[0051]實施例9
[0052]本實施例的制備方法同實施例5，不同的是步驟⑴中的原料選用尿素。
[0053]本實施例所制備出的g_C3N4納米光催化劑具有超細納米結(jié)構(gòu)，經(jīng)測試，其對20mg/mL的甲基橙2h降解率為60 %。
[0054]實施例10
[0055]本實施例的制備方法同實施例5，不同的是步驟(I)中的原料選用氰胺。
[0056]本實施例所制備出的g_C3N4納米光催化劑具有超細納米結(jié)構(gòu)，經(jīng)測試，其對20mg/mL的甲基橙2h降解率為60 %。
【主權(quán)項】
1.一種超細g-C3N4納米光催化劑，其特征在于:所述超細g-c 3N4納米光催化劑呈納米片結(jié)構(gòu)，具有單分散性。2.一種超細g_C3N4納米光催化劑的制備方法，其特征在于:是通過將原料經(jīng)高溫煅燒后，再經(jīng)液相剝離獲得，具體步驟包括: (1)對原料進行高溫煅燒后，獲得g_C3N4粗粉； (2)將g_C3N4粗粉加入到濃硫酸溶液中，加熱攪拌至溶解，然后冷卻至室溫； (3)將溶有g(shù)_C3N4粗粉的濃硫酸溶液加入到稀釋溶劑中進行稀釋，使g_C3N4析出，經(jīng)清洗、干燥后即獲得超細g_C3N4納米光催化劑。3.如權(quán)利要求2所述的超細g-C3N4納米光催化劑的制備方法，其特征在于:步驟(I)中所述原料為三聚氰胺、尿素和氰胺中的至少一種。4.如權(quán)利要求2所述的超細g-C3N4納米光催化劑的制備方法，其特征在于:步驟(I)所述高溫煅燒的煅燒溫度為500?600°C，時間為I?4h。5.如權(quán)利要求2所述的超細g-C3N4納米光催化劑的制備方法，其特征在于:步驟(2)所述加熱攪拌的溫度為80?100°C。6.如權(quán)利要求2所述的超細g-C3N4納米光催化劑的制備方法，其特征在于:步驟(3)所述稀釋溶劑為H20、乙醇和乙二醇中的至少一種，濃硫酸溶液與稀釋溶劑的體積比為1:1?1:10ο
【專利摘要】本發(fā)明公開了一種超細g-C3N4納米光催化劑及其制備方法，其特征在于：采用煅燒法和液相剝離相結(jié)合的兩步法制備超細g-C3N4納米光催化劑。本發(fā)明的超細g-C3N4納米光催化劑相比與傳統(tǒng)方法制備的g-C3N4，具有超薄的納米片結(jié)構(gòu)，高分散無團聚現(xiàn)象，從而顯示出更高的比表面積和更高的表面催化活性。
【IPC分類】B01J27/24, C01B21/082, B01J35/10
【公開號】CN105195204
【申請?zhí)枴緾N201510690094
【發(fā)明人】徐光青, 苗繼琳, 呂珺, 劉家琴, 吳玉程
【申請人】合肥工業(yè)大學(xué)
【公開日】2015年12月30日
【申請日】2015年10月19日