氣液分離器三部分構(gòu)成；
[0047]陰極室分為上下兩個腔體，下腔體為上端開口的容器，上腔體為下端開口的容器，上腔體置于下腔體的上方，于兩個腔體的開口端均設(shè)有第一法蘭盤，兩個腔體通過第一法蘭盤連接；
[0048]工作電極位于上下兩個腔體開口端的第一法蘭盤之間，其二側(cè)分別與上下兩個腔體相連通；參比電極通過Luggin毛細管伸入陰極室的上腔體內(nèi)，位于上腔體內(nèi)的Luggin毛細管的末端位于工作電極正上方10mm的位置；
[0049]于下腔體上設(shè)有二氧化碳氣體入口，二氧化碳氣體從下腔體流經(jīng)工作電極后進入上腔體，于上腔體上設(shè)有二氧化碳氣體出口 ；
[0050]于上腔體上設(shè)有陽離子入口，于陽極室上設(shè)有陽離子出口，于陽離子入口和陽離子出口處均設(shè)有第二法蘭盤，陽極室與陰極室通過第二法蘭盤連接；
[0051]對電極置于陽極室內(nèi)，于兩個第二法蘭盤之間設(shè)有聚合物電解質(zhì)膜，聚合物電解質(zhì)膜的二側(cè)分別與上腔體和陽極室相連通，即位于法蘭盤之間的聚合物電解質(zhì)膜連通陰極室和陽極室。
[0052]在所設(shè)計的電解池中，二氧化碳氣體出口通過氣液分離器、氣體循環(huán)泵、氣體流量計與二氧化碳氣體入口相連接。
[0053]在氣液分離器與氣體流量計之間的連接管路上設(shè)有二個分支管路，一個分支管路經(jīng)球閥與檢測儀器的入口相連，另一個分支管路經(jīng)球閥與二氧化碳氣源相連。
[0054]在所設(shè)計的電解池中，陰極室上下兩個腔體的第一法蘭盤與工作電極相接觸面上刻有環(huán)形的用于安放密封元件的凹槽，其中安放有密封元件，用于對工作電極進行密封，并防止氣體和電解液滲漏。
[0055]反應(yīng)氣體C02可以循環(huán)使用；反應(yīng)氣體C02從陰極室的下腔體進入陰極室，流經(jīng)工作電極發(fā)生電化學(xué)還原反應(yīng)后，尾氣與氣相反應(yīng)產(chǎn)物向上腔體傳輸，從上腔體排出，經(jīng)過氣液分離器后，可定期進行尾氣收集與檢測，也可返回陰極室進行循環(huán)使用。
[0056]所設(shè)計的電解池在常溫常壓下使用；氣液分離器在溫度低于室溫20攝氏度下使用，用于快速冷卻來自陰極室上腔體尾氣中的液體。
[0057]在所設(shè)計的電解池中，陰極室、陽極室以及法蘭盤采用聚甲基丙烯酸甲酯(有機玻璃，PMMA)中的一種。
[0058]所述工作電極為多孔氣體擴散電極，電極周邊用具有密封功能的邊框材料進行封裝處理，邊框材料的形狀和尺寸與第一法蘭盤的法蘭對接面相同；
[0059]工作電極的集流功能是通過與工作電極緊密壓合的集耳實現(xiàn)的；集耳材料可以是薄銅片。
[0060]所述的密封元件為環(huán)形，環(huán)形的內(nèi)環(huán)尺寸略大于工作電極的外邊緣，厚度以能夠有效防止氣體和電解液滲漏為宜；所述的密封元件，應(yīng)耐受弱酸、中性或弱堿電解質(zhì)溶液的腐蝕，材質(zhì)可以是硅橡膠。
[0061]實施例1
[0062]1)將孔隙率為85%，孔徑為0.1mm、厚度為1mm的泡沫銅材料，用表面涂覆熱固性樹脂的材料進行邊緣密封，得到工作電極，暴露的幾何面積為3cm2。
[0063]2)將工作電極安放于用厚度為4_的有機玻璃制作的陰極室上下兩腔體的法蘭盤之間，采用硅膠材料做密封元件，將陰極室的上腔體、工作電極和下腔體進行連接和緊固，確保液體和氣體沒有泄漏；
[0064]3)將陰極室與有機玻璃制作的陽極室進行連接，采用Dupont公司生產(chǎn)的NF115作為離子交換膜，檢查密封至無氣體和液體泄漏；
[0065]4)向陰極室倒入0.5M NaHC03水溶液，陽極室倒入0.1M H2S04水溶液；
[0066]5)連接氣體管線，向陰極室通入高Ar氣體40min后，切換為C02氣體；
[0067]6)以飽和甘汞電極(SCE)作為參比電極，以Pt片作為對電極，于常溫下，分別在恒電位-2.0V、-2.5V下進行C02的電化學(xué)還原反應(yīng)，陰極尾氣進入冰水混合物冷卻的氣液分離器，收集冷卻后的陰極尾氣，用氣相色譜分析氣體產(chǎn)物，計算法拉第效率。
[0068]對比例
[0069]將實施例中的工作電極安裝于常規(guī)Η型電解池中，其余操作同實施例1。
[0070]與對比例相比較，在相同的電解電壓-2.0V，-2.5V下，采用本發(fā)明電解池獲得的CH4的法拉第效率分別是對比例的2?3倍，而析氫副反應(yīng)的法拉第效率均在30%以下，說明本發(fā)明所設(shè)計的電解池具有明顯緩解電化學(xué)反應(yīng)的傳質(zhì)極化、提高產(chǎn)物效率和抑制析氫副反應(yīng)的優(yōu)勢。
【主權(quán)項】
1.一種電化學(xué)還原二氧化碳反應(yīng)用電解池，其特征在于:包括陰極室、陽極室(2); 陰極室分為上下兩個腔體(1’，1)，下腔體(1)為上端開口的容器，上腔體(1’)為下端開口的容器，上腔體(1’)置于下腔體(1)的上方，于兩個腔體(1，1’)的開口端均設(shè)有第一法蘭盤，兩個腔體通過第一法蘭盤連接； 工作電極位于上下兩個腔體開口端的第一法蘭盤之間，第一法蘭盤兩側(cè)分別與上下兩個腔體(1’，1)相連通；參比電極通過Luggin毛細管伸入陰極室的上腔體內(nèi)，位于上腔體內(nèi)的Luggin毛細管的末端位于工作電極正上方5?20mm的位置； 于下腔體(1)上設(shè)有二氧化碳氣體入口，二氧化碳氣體從下腔體(1)流經(jīng)工作電極后進入上腔體(1’)，于上腔體(1’ )上設(shè)有二氧化碳氣體出口 ； 于上腔體(1’ )上設(shè)有陽離子入口，于陽極室上設(shè)有陽離子出口，于陽離子入口和陽離子出口處均設(shè)有第二法蘭盤，陽極室與陰極室通過第二法蘭盤連接； 對電極置于陽極室內(nèi)，于兩個第二法蘭盤之間設(shè)有聚合物電解質(zhì)膜，聚合物電解質(zhì)膜的二側(cè)分別與上腔體(1’ )和陽極室相連通，即位于法蘭盤之間的聚合物電解質(zhì)膜連通陰極室和陽極室。2.根據(jù)權(quán)利要求1所述的電化學(xué)還原二氧化碳反應(yīng)用電解池，其特征在于:二氧化碳氣體出口通過氣液分離器(3)、氣體循環(huán)泵、氣體流量計與二氧化碳氣體入口相連接。3.根據(jù)權(quán)利要求2所述的電化學(xué)還原二氧化碳反應(yīng)用電解池，其特征在于: 于氣液分離器(3)與氣體流量計間的連接管路上設(shè)有二個分支管路，一個分支管路經(jīng)球閥與檢測儀器的入口相連，另一個分支管路經(jīng)球閥與二氧化碳氣源相連。4.根據(jù)權(quán)利要求1所述的電化學(xué)還原二氧化碳反應(yīng)用電解池，其特征在于:陰極室上下兩個腔體的第一法蘭盤與工作電極相接觸面上刻有環(huán)形的用于安放密封元件的凹槽，其中安放有密封元件，用于對工作電極進行密封，并防止氣體和電解液滲漏。5.根據(jù)權(quán)利要求1所述的電解池，其特征在于:反應(yīng)氣體C02可以循環(huán)使用；反應(yīng)氣體0)2從陰極室的下腔體進入陰極室，流經(jīng)工作電極發(fā)生電化學(xué)還原反應(yīng)后，尾氣與氣相反應(yīng)產(chǎn)物向上腔體傳輸，從上腔體排出，經(jīng)過氣液分離器后，可定期進行尾氣收集與檢測，也可返回陰極室進行循環(huán)使用。6.根據(jù)權(quán)利要求2或3所述的電解池，其特征在于:電解池在常溫常壓下使用； 氣液分離器內(nèi)溫度低于室溫5-50攝氏度，用于快速冷卻來自陰極室上腔體尾氣中的液體。7.根據(jù)權(quán)利要求1所述的電解池，其特征在于:陰極室、陽極室以及法蘭盤采用透明材料制成，透明材料包括硅酸鹽玻璃、聚甲基丙烯酸甲酯(有機玻璃，PMMA)，聚對苯二甲酰三甲基己二胺(透明尼龍)中的一種。8.根據(jù)權(quán)利要求1所述的電解池，其特征在于:所述工作電極為多孔氣體擴散電極，電極周邊用具有密封功能的邊框材料進行封裝處理，邊框材料的形狀和尺寸與第一法蘭盤的法蘭對接面相同； 工作電極的集流功能是通過與工作電極緊密壓合的集耳實現(xiàn)的；集耳材料可以是銅材料、鋁材料中的一種，包括銅箔、銅網(wǎng)、薄銅片、細銅絲、鋁箔、鋁網(wǎng)、薄鋁片、細鋁絲中的一種。9.根據(jù)權(quán)利要求4或8所述的電解池，其特征在于:所述的密封元件為環(huán)形，環(huán)形的內(nèi)環(huán)尺寸略大于工作電極的外邊緣，厚度以能夠有效防止氣體和電解液滲漏為宜； 所述的密封元件，應(yīng)耐受弱酸、中性或弱堿電解質(zhì)溶液的腐蝕，材質(zhì)可以是硅橡膠、丁腈橡膠中的一種。10.一種權(quán)利要求1-9任一所述電解池的應(yīng)用，其特征在于:所述電解池適用于在電解質(zhì)水溶液進行二氧化碳電化學(xué)還原反應(yīng)。
【專利摘要】本發(fā)明公開了一種電化學(xué)還原二氧化碳反應(yīng)用電解池及應(yīng)用，包括陰極室、陽極室和氣液分離器；陰極室分為上下兩個腔體，下腔體為上端開口的容器，上腔體為下端開口的容器，上腔體置于下腔體的上方，于兩個腔體的開口端均設(shè)有第一法蘭盤，兩個腔體通過第一法蘭盤連接；與傳統(tǒng)的H型電解池相比，能明顯提高二氧化碳的轉(zhuǎn)化率，增大電化學(xué)反應(yīng)速度，同時操作簡單，計算方便。
【IPC分類】C25B3/04, C25B9/06, C25B9/00, C25B11/03
【公開號】CN105316700
【申請?zhí)枴緾N201410366796
【發(fā)明人】邱艷玲, 張華民, 鐘和香, 毛景霞
【申請人】中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所
【公開日】2016年2月10日
【申請日】2014年7月29日